NGHIÊN CỨU ẢNH HƯỞNG CỦA CHẾ ĐỘ KHỬ LÊN TÍNH CHẤT

CỦA XÚC TÁC Cr₂O₃/g-Al₂O₃ BIẾN TÍNH BẰNG CaO

TRONG PHẢN ỨNG OXYDEHYDRO  HOÁ n-BUTAN

 

Huỳnh Nhật Nguyên¹, Nguyễn Hữu Huy Phúc², Trần Thanh Linh¹,

 Hồ Thị Cẩm Hoài¹, Lưu Cẩm Lộc²

¹Khoa Hoá học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên

² Viện Công nghệ Hoá học, Viện Khoa học và Công nghệ Việt nam

Tóm tắt:

 

            Mẫu xúc tác Cr₂O₃/g-Al₂O₃ với hàm lượng  Cr₂O₃  11 %  và  hàm lượng CaO đã được tối ưu hóa là  3 % đã được điều chế và và biến tính bằng các chế độ khử với nhiệt độ (300 và 480 ^oC) và thời gian khử khác nhau (10, 15, 20 và 30 phút). Các đặc trưng hoá lý của các xúc tác được xác định bới các phương pháp hấp phụ (BET), XRD, TPR, chuẩn xung hydro và hấp phụ ammoniac. Tính chất xúc tác của các mẫu được nghiên cứu trong phản ứng oxydehydro hoá (ODH)  trong khoảng nhiệt độ 575-625 ^oC  và tỷ lệ số mol n-butan/CO₂ là 1/3. Hệ xúc tác Cr₂O₃/g-Al₂O₃ biến tính bằng CaO có hoạt tính xúc tác tốt nhất tại nhiệt độ phản ứng 625 ^oC tương ứng với chế độ khử tại nhiệt độ 480 ^oC trong thời gian 15 phút, cho thấy có hoạt độ khá  tốt trong phản ứng  ODH n-butan với sự hiện diện của CO₂. Thực nghiệm cho biết tâm họat động của hệ  xúc tác trên là Cr³⁺ nhưng yếu tố quyết định lên hoạt tính và độ chọn lọc của phản ứng ODH này  không phải là trạng thái oxy hóa của crom mà là cấu trúc của nó.

 

A STUDY ON THE OXIDEHYDROGENATION OF n-BUTANE

OVER Cr₂O₃/g-Al₂O₃ CATALYST MODIFIED BY CaO

 

Huynh Nhat Nguyen¹, Nguyen Huu Huy Phuc², Tran Thanh Linh¹,

 Ho Thị Cam Hoai¹, Luu Cam Loc²

Faculty of Chemistry – University of Natural Sciences

²

 

Abstract:

           

            Addition of CaO to Cr₂O₃/g-Al₂O₃ sample gave some interesting results. From the results of XRD and TPR studies it seems that the interaction between chromium oxide and calcium oxide led to an enrichment of active centers Cr⁵⁺. Also it has been shown that CaO probably is a stabilizing factor for Cr₂O₃/g-Al₂O₃ catalysts in keeping the activity and selectivity at higher temperatures (up to 625^oC) due to the presence of several formations between this oxide and alumina such as CaO.6Al₂O₃, CaO.Al₂O₃, 5CaO.3Al₂O₃. Besides it has been indicated that this oxide reduced the acidity of alumina that was a reason of the activity enhancement. The optimal content of CaO for promoted catalysts is 3 wt.%. With this content of CaO at 625^oC and mol ratio CO₂/n-butane of 2 the conversion of n-butane, selectivity and efficiency in butene formation have been found to depend on the regime (temperature and time) of catalyst reduction. The sample, calcined at 625^oC and reduced at 300^oC, gave higher selectivity but lower efficiency (lower activity), compared with the sample, reduced at 480^oC. Also the duration of catalyst reduction is seems to play some role in defining the values of its activity and selectivity.